近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員肖建平團隊與電子科技大學(xué)教授夏川團隊、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授曾杰團隊合作,在二氧化碳轉(zhuǎn)化研究中取得新進(jìn)展。他們研發(fā)出鉛單原子合金化的銅基催化劑(Pb1Cu),實現(xiàn)了二氧化碳高活性、高選擇性還原制備甲酸鹽,并探究了該過程的理論機理。相關(guān)成果發(fā)表于《自然—納米技術(shù)》。
夏川團隊和曾杰團隊制備出Pb1Cu,在實現(xiàn)二氧化碳高效電還原制備甲酸鹽的同時,保證了該催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性。肖建平團隊進(jìn)一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點,揭示了其高催化活性和高選擇性的根本原因。
肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應(yīng)相圖,用于模擬二氧化碳還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發(fā)現(xiàn),不同于傳統(tǒng)單一催化反應(yīng)通道建立的活性趨勢,二氧化碳電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根(COOH*)機理和甲酸根(HCOO*)機理,形成催化反應(yīng)的“雙通道”。因此,二氧化碳電還原制備甲酸鹽過程的活性趨勢體現(xiàn)了雙活性頂點的性質(zhì)。
通過反應(yīng)相圖活性趨勢研究,團隊證明,二氧化碳電還原制備甲酸鹽反應(yīng)中,Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理,這說明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現(xiàn)出高二氧化碳電還原活性的原因。此外,銅位點也被驗證是Pb1Cu催化二氧化碳電還原制備甲酸鹽的活性位點。
肖建平表示,“多重反應(yīng)通道”不僅存在于二氧化碳電還原制備甲酸鹽的反應(yīng)中,也普遍存在于復(fù)雜的催化反應(yīng)中。該研究為設(shè)計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。(記者卜葉)